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期2018年7月
0引言
热中子裂变反应（热中子裂变一般反应式为：U+n 寅X 1+X 2+νn+E ，其中U 表示可裂变核素，n 代表入射中子，X 1和X 2代表裂变碎片核，ν代表每次裂变平均释放的中子数，E 代表每次裂变过程所释放出来的能量）会产生大量放射性裂变产物，燃料包壳是包容这些放射性裂变产物的第一道安全屏障。核电站一回路冷却剂与燃料包壳直接接触，一旦燃料包壳发生破损，裂变产物会第一时间进入冷却剂，通过日常监测冷却剂中放射性核素就可以为燃料包壳的完整性提供及时、准确的判断。
对于燃料包壳完整性的定性、定量分析，大都基于三类裂变产物，分别为：a)惰性气体，133Xe 、133m Xe 、135
Xe 、138Xe 、85m Kr 、87Kr 、88Kr ；b)131I 及其同位素，131I 、132
I 、133I 、134I 、135I [1]；c)铯类，134Cs 、137Cs 。这些核素裂变产额大，且不会大量沉积在一回路表面，比较容易建立起破损燃料释放和放射性活度的关系，且比较容易通过γ谱仪测量出来。通过上述裂变核素，可以对
燃料包壳的破损情况进行定性和定量分析。本文参考国内外通用的定性分析手段，对国内A 核电厂1号机组首次装料后的燃料包壳破损进行定性判断，并阐述定性分析方法的原理，为后续压水堆核电机组燃料包壳完整性判断提供参考依据。
1燃料包壳完整性判断
131
I 及其同位素已被国内外作为表征燃料包壳完整性的重要参数。通过以下两种方法可以判断燃料包壳是否发生破损。a)131I 、133I 、133Xe 放射性比活度的绝对值；b)反应堆功率波动期间一回路冷却剂中是否有碘峰现象。下面就以国内A 核电厂1号机组首次装料后的燃料包壳破损事件进行详细论述。
1.1131I 133I 和133Xe 放射性比活度判断燃料包壳完整性
在燃料元件加工和装配过程中，燃料包壳不可避免的会受到浓缩铀的污染，在燃料包壳表面附着有UO 2粉末，同时包壳材料中也含有微量的天然铀杂质。这些沾污铀大约有一半会进入冷却剂，并与热中子发生裂变反应生成裂变产物，因此主系统初始启动阶段会含有一定量的裂变产物。不同的反应堆有不同的本底值，一般认为在净化系统工作正常的情况下，没有燃料包壳破损的“净堆”131I 、133I 、133Xe 的放射性比活度分别低于37MBq/t 、37MBq/t 、370MBq/t 。
国内A 核电厂1号机组在初始启动阶段一回路冷却剂中就含有一定量的131I 、133I 、133Xe 等裂变产物，在9月3日—9月7日50%核功率（简称50%Pn ，下文中核功率用Pn 表示）试验平台期间，131I 、133I 、133Xe 的
收稿日期：2018-06-03
第一作者简介：范柄辰，1987年生，男，江苏连云港人，2010年毕业于兰州大学放射化学专业，工程师。
压水堆核电厂燃料包壳破损的定性分析
范柄辰，吴忠良，屈
迪，张
军
（福建福清核电厂有限公司，福建福清350318）
摘要：压水堆核电站与其他能源设施相比，最大的特点就是运行时会产生大量放射性物质。放射性物质通过三道安
全屏障进行包容，而包容的第一道屏障是燃料包壳，但近几十年来国内外核电站多次发生燃料包壳破损事件。针对该问题结合国内A 核电厂1号机组调试期间发生的燃料包壳破损事件，分析了燃料包壳破损定性判断的方法，并阐述判断方法的原理。
关键词：燃料包壳破损；完整性；裂变产物；活度；冷却剂中图分类号：TL352文献标识码：A 文章编号：2095-0802-(2018)07-0070-03
Qualitative Analysis of Fuel Cladding Damage in PWR Nuclear Power Plant
FAN Bingchen,WU Zhongliang,QU Di,ZHANG Jun
(Fuqing Nuclear Power Plant Co.,Ltd.of Fujian,Fuqing 350318,Fujian,China)
Abstract:Compared with other energy facilities,PWR has the biggest characteristic of large amounts of radioactive substances production.Radioactive substances inclusiveness was carried out through three security barriers,and the first barrier is the fuel cladding.However,nuclear fuel cladding damage has happened many times both at home and abroad in recent decades.According to the fuel cladding damage occurred during debugging of No.1unit in domestic nuclear power plant A,this paper analyzed the qualitative judgment method for fuel cladding damage and explained the principle of the judgment method.Key words:fuel cladding damage;integrity;fission products;activity;
coolant
（总第154期）新能源建设
70··
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日期131
I
MBq/t 133
I
MBq/t 133
Xe
MBq/t 核功率%2014-9-3 5.7832.84142.96502014-9-4 5.8334.94146.98502014-9-9 5.5515.90146.30502014-11-5 1.3022.1828.87752014-11-7 3.1127.90150.66902014-11-955.57271.421665.801002014-11-1059.90234.002476.501002014-11-11189.65474.422906.60902014-11-12
122.87
365.20
3615.80
100
表1国内A 核电厂1号机组初始启动和功率提升阶段部分
裂变产物参数
放射性比活度基本保持稳定（见表1），且分别低于37
MBq/t 、37MBq/t 、370MBq/t 的净堆限值。经过近2个月的小修，11月9日机组升功率至100%Pn ，131I 、133I 、133福建核电站
Xe 的放射性比活度分别为55.57MBq/t 、271.42MBq/t 、1665.80MBq/t ，远大于37MBq/t 、37MBq/t 、370MBq/t 的净堆限值，且持续升高，因此初步判断燃料包壳发生了破损。
1.2
碘峰现象
如燃料包壳发生破损，在功率运行期间，由于燃料芯块及芯块和包壳间隙的温度很高，进入燃料包壳的冷却剂会被汽化。这时只有挥发性裂变产物或由裂变产物转化来的挥发性核素将随产生的蒸汽进入冷却剂。挥发性的碘是良好的表征包壳完整性的核素，一般采用当量碘131I eq （当量碘的概念与甲状腺内污染有关，一般131I eq （131I eq =131I+132I/30+133I/4+134I/50+135I/10））来表征131I 及其同位素。
在降负荷或停机过程中，燃料芯块及间隙处的温度降低、压力下降，进入间隙的冷却剂增加，大量碘的同位素将随冷却剂蒸汽进入一回路冷却剂中。这种现象一般称为碘峰或尖峰释放。一回路系统降压时也可以跟踪到此现象。
国内A 核电厂1号机组在2014年11月9日满功率运行，11月10日21:30降功率到54.1%Pn ，11月11日4:30功率降至22%Pn ，随后升功率。在此期间，可以明显的观察到碘峰（见图1）。在11月12日降功率期间的监测数据中，也可以观察到明显的碘峰现象。
碘峰现象是一种比较准确的判断燃料包壳破损的手段，在怀疑机组可能发生燃料包壳破损的情况下，增加功率波动期间冷却剂监测频率，确认是否有碘峰出现，可以为是否发生燃料包壳破损提供依据。
2燃料包壳破损类型判断
由于燃料包壳是完全密封的，正常情况下裂变产物均被阻挡在燃料包壳内。一旦燃料包壳发生破损，根据破损程度的不同，裂变产物释放机理将有所不同。2.1燃料发生小破口
当所有燃料包壳破损都很小时，裂变产物从燃料包壳逃逸的速度很慢，该过程成为裂变产物从燃料包壳向冷却剂释放的限制步骤。在这种情况下，裂变产物将在燃料包壳内滞留很长时间，短寿命裂变产物在进入冷却剂前就已衰变，只有长寿命裂变产物对冷却剂的放射性有贡献[2]。
131
I 和133I 的半衰期分别为8d 和20.8h ，所以一旦燃料发生小破口，冷却剂中的131I 和133I 的比值将大大增加。美国西屋公司经验总结认为131I/133I 的比值在0.3～0.5是小孔眼程度的破损，131I/133I 的比值≥0.5时是针孔或很小的裂纹，131I/133I 的比值在0.1～0.2是开孔或大裂缝破损。
133
Xe 和135Xe 的半衰期分别为5.2d 和9.1h ，所以一旦燃料发生小破口，冷却剂中的133Xe 和135Xe 的比值将大大增加。法国电力集团（EDP ）经验总结认为133Xe 和135Xe 的比值＜0.9是无燃料破损，133Xe 和135Xe 的比值＞3是小破损，133Xe 和135Xe 的比值在0.9～3是较大破损。
国内A 核电厂1号机组在2015年2月27日—2015年4月24日满功率稳态运行期间，131I/133I 的比值在0.29～0.46之间，133Xe/135Xe 的比值在4.38～10.89之间（见图2），根据美国西屋公司和法国EDP 经验总结
1800.001600.001400.001200.001
000.00800.00600.00400.00200.000.00
131
I eq
机组核功率
1009080706050403020100
碘峰
碘峰
时间
图1国内A 核电厂1号机组功率试验期间的碘峰
范柄辰，等：压水堆核电厂燃料包壳破损的定性分析71··
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（上接64页）
2.3.3储量的转入转出与注销
在年末需要根据年度掘进巷道探煤的情况及各个工作面的实际情况，针对煤炭储量估算参数发生变化的区域进行块段的重新划分，并在重新估算储量的基础上，对变动的煤炭储量进行转出、转入，最终生成年末储量转出、转入及注销表，提请有关单位进行注销。
3结语
矿井储量动态管理对于煤矿开采行业的健康持续发展有着极其重要的现实意义。随着计算机技术的普及与深入发展，其在矿井储量动态管理中的应用也越来越普遍，利用计算机技术及相关专业软件实现高效、高准确率的储量管理已经成为煤矿行业的发展趋势。矿井储量数据库包括数据库结构、数据库管理系统、数据采集及数据录入四个部分。将计算机技术与数据库相结合，为图纸及计算的修改提供了极大便利，计
算精度与速度都得到了极大提升。其不仅能够提供准确的矿井储量数据，为矿井的采掘部署提供可靠有力的依据，还可以及时反映出矿井储量变化的真实情况，有效弥补了手工储量计算图纸不能随时更新的弊端，真正实现了矿井储量的动态管理，极大提升了矿井储量的管理水平，因而具有非常广阔的应用前景。
参考文献：
［1］国玉霞.论述如何改进煤矿储量管理工作［J］.科技创新与应用，2014(1)：246.
［2］刘金环.浅析煤矿储量管理存在问题及对策措施［J］.能源技术与管理，2017，42(5)：191-193.
［3］冯保英.浅谈煤矿储量管理中存在的问题与改进方法［J］.科技资讯，2012(25)：206.
［4］陈正胜.谈矿井储量动态管理［J］.煤炭技术，2009，28(2)：194-195.
（责任编辑：季鑫）
判断该机组燃料包壳破损属于小破损。
图2国内A核电厂1号机组满功率稳定运行期间131I/133I和
133Xe/135Xe的比值
2.2燃料发生大破口
当燃料包壳破口很大时，裂变产物从燃料包壳破口逸出的速度很快，而从燃料芯块中逸出的速度很慢，
后者成为裂变产物从燃料包壳向冷却剂释放的限制步骤。这种情况下短寿命裂变产物也将进入冷却剂中。一般认为131I/133I的比值在0.1～0.2是开孔或大裂缝破损，133Xe/135Xe的比值在0.9～3是较大破损。
如果燃料包壳发生大破口，冷却剂将与燃料芯块直接接触，将芯块表面及燃料芯块和包壳间隙的可溶性裂变产物浸出，并经燃料包壳大破口进入冷却剂中。在该机组发生燃料破损后并未检测出140Ba、239Np等可溶性裂变产物，进一步确认了该机组燃料包壳发生的是小破损。当部分燃料包壳破损严重，而另一部分燃料包壳缺陷很小时，进入冷却剂中的裂变产物表现为混合释放。这就需要根据具体的监测数据进行燃料包壳破损类型判断。
3燃料包壳破损后机组运行状态
该机组稳定功率运行阶段131I eq最大值在300MBq/t
左右。燃料可靠性指数（Fuel Reliability Index，简称FRI）最大值在135Bq/g，远大于无燃料缺陷的19Bq/g 限值，且仍有增大的趋势。依据压水堆核电厂FQX—CY00—GS—0001化学和放射化学技术规范规定：131I eq 大于4440MBq/t（假设全堆有19根燃料棒包壳破损的情况），要求机组停止负荷跟踪，加强监督检查碘峰；131I eq大于37000MBq/t（假设全堆燃料元件破损率为0.25%），要求机组6h内向NS/SG（蒸汽发生器冷却正常停堆模式）后撤。因此后续需继续加强监督，及时跟踪燃料包壳破损
动态。
4结语
a)一回路冷却剂中131I、133I和133Xe的放射性比活度分别大于37MBq/t、37MBq/t、370MBq/t时，需要评估燃料包壳是否发生破损，可通过监测功率波动期间冷却剂中是否有碘峰来进行验证；
b)反应堆功率波动期间，如果发生燃料包壳破损，将会在冷却剂中检测到碘峰现象，而燃料包壳完好时则监测不到该现象；
c)可通过稳定功率运行期间131I/133I和133Xe/135Xe的比值来初步判断燃料破损类型：131I/133I的比值在0.1～0.2是开孔或大裂缝破损，131I/133I的比值在0.3~0.5是小孔眼程度的破损，131I/133I的比值≥0.5时是针孔或很小的裂纹；133Xe/135Xe的比值<0.9时是无燃料破损，133Xe/ 135Xe的比值＞3时是小破损，133Xe/135Xe在0.9～3之间是较大破损；
d)一旦发生燃料破损，需加强监督，及时跟踪燃料包壳破损动态。
参考文献：
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［2］Chien.C.Lin，J.H.Chao.Radiochemical Analysis in Fuel Integrity Evaluation［J］.Nuclear Technology，2007，160(2)：244-250.
（责任编辑：季鑫）
16.0014.00 12.0010.00 8.006.00 4.002.00 0.00
0.500.45
0.400.35
0.300.25
0.200.15
0.100.05
0.00
0.46
0.2910.89
4.39
133Xe/135Xe131I/133I
时间
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