第30卷 第7期 核 技 术 V ol. 30, No.7 2007年7月 NUCLEAR TECHNIQUES July 2007
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中国工程物理研究院科学技术基金资助
第一作者：伍怀龙，男，1972年出生，1996年于复旦大学获硕士学位，原子核物理专业，助研 收稿日期：2006-12-08，修回日期：2007-01-25
135m
5423652s(0.15)1.66s 19s 135135135
515253(0.85)135
54Xe Sb Te I Xe ⎯⎯⎯⎯⎯→⎯⎯⎯→⎯⎯→↓⎯⎯⎯→→反应堆中气体裂变产物释放问题的研究
伍怀龙 郝樊华 唐元明
（中国工程物理研究院核物理与化学研究所 绵阳 621900）
摘要 在对反应堆气体裂变产物的研究中，需要了解作为固体裂变产物子体的氪、氙气体的释放率问题。本文对有较长半衰期前驱物的135Xe 的测量数据进行了具体分析，根据在不同取样时间下分析所得的裂变反应事件数量应一致的原则，得到哪种释放模型更符合真实情况的结论。以期能对释放问题给出一个有价值的参考意见。
关键词 裂变产物，135Xe ，释放率 中图分类号 O571
在分析核材料裂变生成的惰性气体放射性核素时，尤需关注的是释放率问题。这些气体核素处于一个衰变链上，前驱物是固体。固体核素衰变产生的气态子体可能被封在固体中，本文设计了一种测量、分析法以确定此类惰性气体产物是全部或部分禁锢于其固体母体中。研究了135Xe ，以其完全禁锢、一定比例释放或完全释放为模型，在不同取样时间下，根据135Xe 的测量数据推算裂变事件的数量。
裂变产额是一次裂变反应生成某种核素的几
率，其独立产额从裂变事件直接得到，链产额则从
裂变产物衰变得到。本文的处理过程中，扩展了独
立产额和链产额的概念。根据整个衰变链的实际情
况计算在每一个取样时间点135
Xe 的存留量，把每个取样时间点看作一个时间计算零时，该存留量是在此时间点的产额。设定不同的释放率，则有不同产额，在不同模型下分析不同取样时间点取得的样品，所得裂变事件发生数最符合事实的，则为真实释放率。这里有一个零时的概念，即反应堆运行时间的中间点。本文的分析基于两个假设：1）释放气
体在核材料盛装容器中均匀分布，2）释放率固定不
变。 1 算法 作为衰变子体，不同时间的135Xe 产额须由气
体样品收集、运输、制源、测量等各个步骤的不同
计算方法得到。135Xe 的前驱物有135Sb 、135Te 、135I 、135m
Xe （系旁支衰变形式），见式（1）[1]：
（1）
这样复杂的衰变链，其理论计算公式非常复杂，缺乏实用性，宜设计一个程序计算这一问题。此程序的基本思想为：根据衰变规律计算每一个时间微元中的衰变核数和从其它核素衰变而来的核数，得到每个时间点上各核素的量，下一个时间微元即以此量为基础计算，直至计算到所要求的时间点。 以上计算的是在气体样品收集前的情况。在分析中，135Xe 的变化须由以下三过程计算：
1:2:,3:⇒⇒过程样品收集前过程气体样品的运输制源过程活度测量 （2）
过程 1 中所有裂变产物都混合在堆中，135Xe
的计算按式（1）衰变链进行。在过程2中，衰变链从135I 处中断，收集在样品瓶中运输和制源的有
135
Xe 和135m Xe 。故须计算样品收集时间点处135Xe 和135m Xe 的量，以它们为初始条件，计算过程2的
衰变情况，得到活度测量开始点的135Xe 和135m Xe
634 核 技 术 第30卷
m 0m 0m 0m m ()(
)e e t
t A A A t A λ
λλλλλλλ
−−=+−−−R m R 0
R 0
0m 0m A L
0m m m 11/[()(1e )()(1e )]
T T S
T A A A S T A λλλλλλλλλλ
−−=
+−−−−−C m C
0m 0m C 0m m ()(
)e e T T A A A T A λλ
λλλλ
λλ
−−=+−
−−的量。
在活度测量中要进行测量过程修正。设测量开始点135Xe 和135m Xe 的活度分别为A 0、A 0m ，则对135
Xe 满足的方程为：
m 0m d ()()d e d t A t A t t A t λλλ−=−+ （3）
其中，λ和λm 分别是135Xe 和135m Xe 的衰变常数。则135Xe 活度的满足上述方程的时间变化关系为：
（4）
测量开始点135Xe 的测量计数率应为
εBr A S 00=
式中，B r 为分支比，ε为效率。
设测量活时间为T L ，
测量实际时间为T R ，则可求出峰面积计数S A ：
（5）
所以从测量得到的活度修正到测量开始点的活度，需乘上下述因子：
（6）
设从测量开始点到取样时间点的时间间隔为T C ，对式（4）作一个小的变通即可得到取样时间点
的135Xe 活度：
（7）
所以从测量得到的活度修正到取样时间点的活度，需乘上如下因子
（8）
决定式（8）修正因子的因素为各衰变常数和各
时间节点，一个确定的分析流程即对应一确定的修正值。
如已知时刻A 的135Xe 数量，其衰变至时刻B 的135Xe 数量也为确定值。但若气体存在未释放的份额，实际测量到的135Xe 数量则非该确定值。本文分析三个不同取样时间的135Xe 数量，比较各时
间的135Xe 实测数量与不同135Xe 释放模型的计算值，就可到最接近的视为正确的释放模型。为方便起见，我们将各时间135Xe 实测数量与135Xe 数量计算值的比值换算成裂变事件发生数进行比较。 2
135
Xe 数据处理
式（1）衰变链各核素的裂变产额列于表1 [2]。
R
m R
m R
0m 0m L A 00m m R
0m 0m L 0R m m m [(
)e e ]d 11[()(1e )(e )]
T t t T
T A A T
S A Br t
T A A T Br A T λλλλ
λλελλλλλλελλλλλλ
−−−−=+−−−=+−−−−−∫R m R C
m C
C 0R
0m 0m
00m m m 0m 0m 0m m ()(11/[()(1e )(1e )][(
)e e ]
T T A L T T A T S T A A A S T A A A A λλλλ
λλλλλλλλ
λλλλλλ
−−−−=
×
+−−−−−+−
−−
第7期伍怀龙等：反应堆中气体裂变产物释放问题的研究 635
用该程序算得的不同时间的135Xe量如表2。
表1计算所用裂变产额
Table1 Fission yields used in the calculation
核素Nuclides 半衰期
Half Life /s
裂变产额
Fission Yield
Sb 1.662 5.293×10 135Te 19 2.107×10-2 135I 23652
3.922×10-2 135m Xe 917.4 8.464×10-3 135Xe 32904 6.139×10-3
对表2作如下说明：135Xe量指的是在反应堆运行时间中间点距某个时间点上每百万次裂变的135Xe残
留的原子数，可以理解为裂变产额。比如，在20533 s时取出气体样品，135Xe的裂变产额取为3.136%。
我们在三个时间点取样测定了135Xe比活度，距零时的平均取样时间分别4099 s (1#)、13132 s(2#)和16724s(3#)。
表2 自然状态下每百万次裂变135Xe残留核数量随时间变化关系
Table 2 Number of residual 135Xe per mega-fission at different times
时间Time /s 135Xe 时间Time /s 135Xe 时间Time /s 135Xe
367 8679
7700 23639
15034
29004 734 10735
8067 23983
15400
29200 1100 12411
8434 24317
15767
29391 1467 13796
8800 24642
16134
29575 1834 14958
9167 24959
16500
29754 2200 15949
9534 25267
16867
29927 2567 16807
9900 25567
17234
30094 2934 17562
10267 25859
17600
30256 3300 18238
10634 26143
17967
30412 3667 18850
11000 26419
18333
30563 4034 19413
11367 26689
18700
30708 4400 19935
11734 26951
19067
30849 4767 20424
12100 27206
19433
30984 5134 20887
12467 27454
19800
31114 5500 21327
12834 27695
20167
31240 5867 21749
13200 27929
20533
31360 6234 22153
13567 28157
20900
31476 6600 22543
13934 28378
21267
31587 6967 22920
14300 28593
21633
31693 7334 23285
14667 28802
龚建1#样品测量开始距取样时间2586 s，测得的135Xe比活度（未经任何修正）为3.503 Bq/mL，使用式
（8）得到修正因子1.033，那么在该取样时间点135Xe比活度为3.619 Bq/mL，由表2得到在距零时4099 s时产额为1.942%，由此得到反应堆裂变事件数为2.684×1014。
2#样品测量开始距取样时间5301 s，测得的135Xe比活度（未经任何修正）为4.874 Bq/mL，使用式（8）得到修正因子1.117。那么在该取样时间点135Xe比活度为5.444 Bq/mL，由表2得到在距零时13132 s时产额为2.79%，由此得到反应堆裂变事件数为2.762×1014。
3#样品测量开始距取样时间7539 s，测得的135Xe比活度（未经任何修正）为5.068 Bq/mL，使用式（8）得到修正因子1.134。那么在该取样时间点135Xe比活度为5.747 Bq/mL，由表2得到在距零时16724 s时产额为2.986%，由此得到反应堆裂变事件数为2.711×1014。
636 核技术第30卷
3数据讨论
在完全释放模型下，不同取样时间得到的反应堆裂变事件数差别在3%以内，由于活度测量的统计误差为约2%，样品盒尺寸的误差为1%—2%，故可认为所得数据在误差范围内一致。这一结果表明，气体产物的固体前驱物确系完全释放为气体衰变子体。三个样品取样时间相差三个多小时，这一的结果是有说服力的。
为作比较，我们对释放率分别为80%、50%、20%和0%的模型用衰变链计算程序计算了135Xe残留量随时间变化，结果见表3。各种模型的应堆裂变事件数计算值极差表明，完全释放模型最为可取。
表3 各样品135Xe结果（假设有未释放情况）
Table 3 The results from 135Xe analysis (assuming non-release fraction)
0% 20% 50% 80% 100% 释放率Release rate
Y N Y N Y N Y N Y N
1# 1.322 3.945 1.412 3.703 1.580 3.299 1.790 2.910 1.942 2.684 2# 1.126 6.867 1.364 5.678 1.810 4.265 2.361 3.277 2.790 2.762 3# 1.044 7.752 1.322 6.128 1.843 4.387 2.487 3.248 2.986 2.711 极差Deviations/%
49 40 25 11 3 Y, 百分比产额percentage yield；N, 反应堆裂变事件数reaction fission number (in 1014)
4结论
测定裂变生成惰性气体核素数量对准确获得裂变事件发生数和其它核素生成量具有重要意义。而准确
了解反应堆裂变反应生成的惰性气体放射性核素数量，就需要确定采集、分析的气体实际占多少份额，本文分析了裂变反应接着核衰变的物理过程，设计了固体裂变产物衰变生成惰性气体核素的不同释放比例模型。对于接近真实情况的模型，根据测量数据在不同的取样时间下将能推出一致的裂变发生数。所得结论是：在裂变反应中固体裂变产物将完全或接近完全释放它的气体衰变子体。
参考文献
1伍怀龙, 郝樊华, 龚建. 核技术, 2006, 29(4): 261—264 WU Huailong, HAO Fanhua, GONG Jian. Nucl Tech, 2006, 29(4): 261—264
2Firestone R B. Table of Isotope (8th Ed). USA: Lawrence Berkeley National Laboratory, 1996. 351—355
Investigation of fission gases release in nuclear reactors
WU Huailong HAO Fanhua TANG Yuanming
(Institute of Nuclear Physics and Chemistry, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)
Abstract The release rate of krypton and xenon is an important index in isotope production by nuclear reactors. Measurement data of 135Xe, whose parent nuclide’s half-life is relatively long, are analyzed. A release model accord-ing with the fact is obtained by the principle that the fission quantity should be consistent in different sampling time.
A valuable conclusion about the fission gases release problem is presented.
Key words Fission products, 135Xe, Release rate
CLC O571
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