２０１４年８月 海洋地质与第四纪地质 Ｖｏｌ．３４，Ｎｏ．４第３４卷第４期 ＭＡＲＩＮＥ ＧＥＯＬＯＧＹ ＆ＱＵＡＴＥＲＮＡＲＹ ＧＥＯＬＯＧＹ Ａｕｇ．，２０１４ＤＯＩ：１０．３７２４／ＳＰ．Ｊ．１１４０．２０１４．０４１７３
受贿罪的量刑蒋宇轩１，２，邢磊１，２，张海龙１，２，姜一晴１，２，赵美训１，２
（１．中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室，青岛２６６１００； ２．中国海洋大学海洋有机地球化学研究所，青岛２６６１００）
摘要：作为长期碳汇，海洋沉积物中埋藏的大量有机碳对全球碳循环和气候变化有重要影响。有机碳从海洋输出到沉积物中后，在沉积物中还要经历有氧降解和无氧降解。有机物降解是一个十分复杂的过程，影响这一过程的因素有很多，包括有机物本身的分子结构和组成种类；氧化还原状态；有机物所附着的基质；温度、压力、盐度等物理环境因素以及生物因素。研究沉积有机碳的含量及埋藏量变化首先需要校正降解对沉积有机碳含量的影响。降解模式是定量估算降解对沉积有机碳的影响的一个主要手段。在前人的研究基础上，讨论了影响沉积有机碳降解的因素，对降解模式的研究进展和应用进行了综述，提出了未来降解模式的发展中存在的问题。
关键词：降解；模型；沉积有机碳；海洋沉积物
中图分类号：Ｐ７３６．４ 文献标识码：Ａ 文章编号：０２５６－１４９２（２０１４）０４－０１７３－０８
海洋占地球表面积约７０％，是一个巨大的生态系统。陆地输送到海洋和海洋中自身所产生的有机物大约有１％会输送并埋藏到海底沉积物中，这一过程受到生物、化学和物理作用的影响［１，２］。在不同的环境下，由于生产力和降解作用的不同，埋藏的效率有很大的差别。在一些边缘海区，有机物的埋藏效率会非常高［３－５］，例如在墨西哥西北边缘海区的陆架和陆坡处分别测得的有机碳平均埋藏效率高达２３．３％和３８．２％［６］。这是由于在这些区域中海洋初级生产力和沉积速率均很高，再加上海水深度较小，使得很多有机物未经充分降解就埋藏到沉积物中。相比于海水中的降解，沉积物中有机物的降解有很大不同。主要表现在海水中的有机物降解主要以有氧降解为主，无氧降解贡献很小，而沉积物中则是无氧降解也有很大的贡献，例如对于大陆边缘海区沉积物的研究发现有氧降解的贡献大约只有３．６％～１７．４％［７］。有机物降解是一个生物作用、物理作用和化学作用共同参与的综合过程，其影响因素有很多，包括有机物本身的分子结构和组成种类［８－１０］、外部环境氧化还原状态［１１，１２］、有机物所附着的基质［１３，１４］、生物因素［１５－１７］以及温度、压力、盐度等物理环境因素［１８］。这些因素是相互影响交互作
基金项目：国家重点基础研究发展规划项目（２０１０ＣＢ４２８９０１）；国家自然科学基金项目（４１２７６０６８，４１０２０１６４００５）
作者简介：蒋宇轩（１９８７—），男，硕士生，海洋化学专业，Ｅｍａｉｌ：ｍｏｏｎｒｉｓｅｇｗ＠１６３．ｃｏｍ
通讯作者：邢磊（１９７５—），男，博士，副教授，主要从事海洋有机地球化学研究，Ｅｍａｉｌ：ｘｉｎｇｌｅｉ＠ｏｕｃ．ｅｄｕ．ｃｎ
收稿日期：２０１３－０８－２９；改回日期：２０１３－１０－０２． 张光威编辑
用的，随着降解过程的进行，这些影响因素本身也会发生很大变化。
沉积有机质降解的研究非常重要，只有明确了降解对沉积有机质的影响，才能准确估算埋藏有机质的量及其对碳汇的影响，这是由于在某一地质年代由海洋水体输入到沉积物界面的有机物的量，是由实验室所直接测得的有机物含量和有机物降解量两部分相加而成。此外，在古海洋和古生态的研究中，各种有机地球化学指标的应用也受到降解的影响。生物标志物的降解及不同生物标志物降解速率的差异，已成为准确重建古海洋环境的一大限制因素。例如，在利用叶绿素的降解产物绿素作为生产力指标时，由于绿素在沉积物中保存效率低（＜１％）［１９］，并且还不能确定沉积物中绿素含量的变化究竟是由表层生产力变化造成还是与沉积保存条件的不同有关，因此，在使用这一指标时可能会出现偏差［２０，２１］。随着研究的深入，在有机碳汇的定量计算和古海洋生产力的重建上，越来越需要准确评估降解对沉积有机质的影响。将讨论影响沉积有机质降解的因素，并综述沉积有机质降解
模式的研究进展和应用。
１ 影响有机物降解的因素
１．１ 有机物本身的分子结构和组成种类
降解实质上是有机物被氧化分解并释放出能量的过程，因此，有机物本身的组成和分子结构是影响这一过程的一个主要因素。通过对海洋中有机物质
海洋地质与第四纪地质２０１４年
的大量研究发现：在稳定性方面，烷烃＞酮类＞甾醇＞烷酸＞烷醇＞链烯酸［２２］；在同一类化合物中短链化合物较长链化合物更易于被降解；不饱和的分子较饱和分子更易被降解［２３－２８］。例如，对脂肪酸和甾醇的降解速率常数的研究发现：当降解时间为１００年时，脂肪酸的降解速率常数为１０－１．８３，而甾醇为１０－２．２４６５；当降解时间为１年时，脂肪酸的降解速率常数为１０－０．００２而甾醇为１０－０．００６５，甾醇的分解速率常数明显小于脂肪酸［２４］。
１．２ 氧化还原状态
由于降解过程的本质是有机物被氧化分解，因此，环境的氧化还原状态必然会是影响降解的另一重要
因素，例如含氧量的高低等。氧气在有机物降解中有充当反应物和作为电子接受体两个作用［２９］。在氧气较为充足的条件下，有机物分解的氧化剂主要由氧气承担，在氧气消耗殆尽之后，有机物分解的氧化剂则由硫酸根离子、硝酸根离子、三价铁离子和锰离子等承担［３０］，因此，有机物的降解可分为需氧和缺氧两大类。一般情况下有氧降解的速率和释放的能量比无氧降解要高很多，并且有氧降解总是优先进行的，易于分解的物质在有氧区域内先行分解［３１］。对于同一有机物而言这两大类反应的速率、产物和反应过程均不相同，对于不同有机物响应也有差异。例如在有氧情况下，糖类比蛋白质分解更快，但在厌氧条件下却正好相反［３２］。在实验室培养实验中发现，在有氧条件下饱和脂肪酸的反应速率常数约为缺氧条件下的４倍，而不饱和脂肪酸则约为２倍。在有氧条件下，饱和与不饱和脂肪酸的降解速率相近，在缺氧条件下，不饱和脂肪酸的降解速率是饱和脂肪酸的２倍左右［３３］。对于胆固醇而言，实验室培养实验也证明在有氧条件下的降解速率是无氧条件下的２～３倍［３４］。因此，随着沉积物深度的增加，沉积物沉积环境逐渐从有氧环境转变为缺氧环境，使得有机质降解速率大大降低。
１．３ 有机物所附着的基质
在有机物的降解和转移过程中，许多有机物往往会与矿物粒子等颗粒物质结合［３５－３７］，而且这种结合往往会阻碍降解的进行［３８－４０］。这一作用会把一些易分解的有机物变得稳定从而保存到深层沉积物中，使得在颗粒物质含量较高的海域，有机物的降解效率较低。例如在华盛顿周边海
域，总有机碳（ＴＯＣ）与沉积物黏土比表面积有较好的线性关系，沉积物黏土比表面积从接近０ｍ２ｇ－１变化到１５０ｍ２ｇ－１，同时，ＴＯＣ从１０ｍｇＣｇ－１增加到７０ｍｇＣｇ－１［４１］。而在加利福尼亚周边海域，虽然两者没有很好的线性关系，但仍能表现出ＴＯＣ随沉积物黏土比表面积增加而增加的趋势，沉积物黏土比表面积从１０ｍ２ｇ－１增加到４０ｍ２ｇ－１，而ＴＯＣ从１０ｍｇＣｇ－１增加到５０ｍｇＣｇ－１［４１］。造成这一现象的原因可能是有机物在与颗粒物质结合的过程中被吸附到了其孔隙或内层中，使之与氧化剂、微生物和酶的接触机会均变小，从而使有机物分子的保存效率提高［４２－４３］。
１．４ 生物因素
微生物的种类、分布及其含量都会对有机质降解的过程和效率产生明显影响［１５－１７］。一种微生物生物量的增加会提高其所消耗的相应有机物的降解速率，微生物总生物量和种类丰度的增加则会提高有机物的整体降解速率，因此生物治理成为降低有机物污染的重要手段，尤其在治理石油污染方面［４４－４７］。
海底的动植物也会对沉积物中有机物的降解产生扰动。底栖动植物会扰动表层沉积物导致氧气进入到深层缺氧沉积物区域，从而加强有氧途径的降解并且加快了降解速率。例如Ｖａｎ ｄｅｒ Ｗｅｉｊｄｅｎ等在阿拉伯海发现：当生物扰动平均深度约为２ｃｍ时，有机碳积累速率约为０．５～０．
７５ｇ ｃｍ－２ｋ－１ａ－１；当生物扰动平均深度约为８ｃｍ时，有机碳积累速率会减少到约为０．１２５ｇ ｃｍ－２ ｋ－１ａ－１［４８］。生物扰动深度的增加对应着有机碳积累速率的减少，说明生物扰动增强了有机质降解。
１．５ 温度与压力等物理环境因素
温度、压力等物理环境因素会从多个方面影响沉积有机质降解的进行。由于降解大部分是通过微生物及其酶来进行的，这些因素会直接影响到微生物的种和酶的种类及其活性，而且温度、压力也是影响化学反应速率的基本要素。当温度降低时，酶的活性、微生物的活性以及化学反应速率都会降低，这必将导致降解效率降低［１８］。
利用受烃类有机物污染的水域样品所进行的培养实验发现，在有氧条件下培养，３５℃条件下的微生物多样性和生物量比２０℃条件下高得多，而在无氧条件下培养则相反，微生物的多样性和生物量在２０℃的培养条件下较高［４９］。与此同时，当微生物的生物量和多样性上升时，烃类有机物的降解效率也随之上升，两者表现出了一定的线性关系［４９］。
４７１
第４期 蒋宇轩，等：海洋沉积有机物质的降解及其模式２ 降解模型
综上所述，影响有机物降解的因素十分复杂，定
量计算有机物降解需要一个准确的数学模型。
２．１ Ｇ模式
第一个降解模式即Ｇ模式是由Ｂｅｒｎｅｒ在１９６４
年提出的，这一模式将有机物当作一个整体来对待，
有机物的降解速率与其浓度成正比［５０］：
ｄＧｍ／ｄｔ＝－ｋＧｍ（１）
（１）式中Ｇ
ｍ
是指可代谢的有机碳总浓度，ｋ为
降解速率常数，ｔ为时间。
在这一模式中，假设有机物的反应性即常数ｋ
在一定条件下不变。然而，这一假设与实际情况和
实验室的模拟结果均不相符。在实际情况中，降解
的过程是有着先后顺序性的，易于分解的物质会优
先降解而难于分解的物质会在易分解物质分解之后
再分解，这必将导致随着降解过程的进行，残留有机
物的反应性随时间持续降低。例如，在培养时间约
为１年的需氧浮游生物分解实验中，降解速率常数
ｋ从约１０１减少到了约１０－１［５１］，如图１中所示
。
图１ 需氧浮游生物分解实验中有机碳反应速率
常数ｋ与时间ｔ对数图［５１］
Ｆｉｇ．１ Ｔｈｅ ｒｅａｃｔｉｖｉｔｙ ｏｆ ｏｒｇａｎｉｃ ｃａｒｂｏｎ（ｋ）ａｓ ａ
ｆｕｎｃｔｉｏｎ ｏｆ ｔｉｍｅ（ｔ）ｉｎ ａｅｒｏｂｉｃ ｐｌａｎｋｔｏｎ
ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔｓ［５１］
２．２ ｍｕｌｔｉ－Ｇ模式
根据上述情况，８０年代人们又提出了ｍｕｌｔｉ－Ｇ模式［５１，５２］，在这一模式中，将有机物分成数组拥有不同反应性的物质：
Ｇｔｍ＝∑Ｇ１（２）
ｄ Ｇ１／ｄｔ＝－ｋ１Ｇ１（３）
－ｄＧｔｍ／ｄｔ＝∑ｋ１Ｇ１（４）
（２）、（３）、（４）式中Ｇ
１
为一组反应性相近的有机物浓度，Ｇｔｍ为可代谢有机物总浓度，ｋ１为一组有机物的降解速率常数，ｔ为时间。在ｍｕｌｔｉ－Ｇ模式中，人们把降解过程的顺序选择性用具有不同反应性的有机物进行分组处理，体现了总有机物的反应性随时间和有机物总量变化的特性，这使得这一模式与实际情况较为符合。Ｖｅｒｓｔｅｅｇｈ等通过这一模式来校正降解对保留效率的影响［５３］，他们将ＴＯＣ、难降解包囊、易降解包囊及若干种组分的降解用下式表示［５４］：
ｌｎ（Ｘｆ）＝ｌｎ（Ｘｉ）－ｋｔ（５）
ｌｎ（Ｄｆ）＝ｋｔ（６）式中，Ｘｉ为初始浓度，Ｘｆ为终点浓度，ｋ为降解速率常数，ｔ为时间，Ｄｆ为降解因素即Ｘｉ／Ｘｆ。在给定沉积速率和氧气线性扩散的情况下，可算出各组分降解速率常数ｋ。由于难降解包囊与易降解包囊降解速率有极大差别，假定在海洋中所产生的两类包囊具有一定的比例，那么在易降解包囊与难降解包囊比值最大处所发生的降解应最小，用这一点可表示时间零点并运用两者比值变化来确定降解时间，以此计算得出ｋｔ即降解因素Ｄｆ来评估在不同时间段上降解的影响。在其所研究的样品中，有孔虫指标重建的生产力变化与ＴＯＣ指标不同，有孔虫指标指示最大生产力出现在５０～４５ｋａ，而ＴＯＣ则在２３～１７ｋａ出现最大值。经过ｍｕｌｔｉ－
Ｇ模式校正后发现，ＴＯＣ与易降解包囊组分在２３～１７ｋａ处降解作用较小，此处ＴＯＣ的最大值是由于降解作用小，保存效率较高所致。
然而这一模式在实际过程中却很难应用，因为我们首先需要知道到底有多少组反应性相近的有机物进行了降解，并且需要测定每一组物质降解速率常数ｋ和每一组有机物的浓度，并且随着时间的增加，可代谢的反应物种类必然增加，这导致需要对更多组物质进行计算，从而加大了应用难度［５５］。此外，在实际情况中，有机物质经常由于各种作用而转移到不同的环境中。在一个环境中很难降解的物质在其他环境中也许就可以很快降解，例如，近岸沉积速率高的区域中有机物转移到沉积速率较低的大洋区域，由于大洋水中含氧量较高使得一部分在近岸区域很难降解的物质在大洋中降解掉。因此，对某一类有机物而言，在不同环境因素下，随着降解的进行其反应性ｋ值也必然会变化。
２．３ Ｐｏｗｅｒ模式
综上所述，在处理ＴＯＣ或某一类有机物时很
５
７
１
海洋地质与第四纪地质２０１４年
有必要将其当作一个整体进行考虑。此外，随着降解的进行有机物的反应性必然随时间增长而降低，因此，Ｍｉｄｄｅｌｂｕｒｇ
（１９８９）提出一个新的模式即Ｐｏｗ－ｅｒ模式［５
５］
：ｄＧｔ／ｄｔ＝－ｋ（ｔ）Ｇｔ（７
）（７）式中Ｇｔ为总有机碳的浓度，
ｋ为降解速率常数且为时间ｔ的函数。若假定在一个较短的时间
间隔内ｋ不变，ｋ可由以下公式计算［５
５］
：ｋ＝（１／⊿ｔ）ｌｎ（Ｇｔ／Ｇ（ｔ＋⊿ｔ
））（８
）（８）式中Ｇｔ为给定时间下有机物的含量。由
实验数据带入（８）式并对（８
）式进行积分即可求出ｋ关于ｔ的函数表达式［
５５］
：ｌｏｇｋ＝－０．９５ｌｏｇ
ｔ－０．８１（９
）如图２中所示曲线
：
图２ 有机碳降解速率ｋ与时间ｔ对数图［
５５］
秦时丽人明月心小说Ｆｉｇ．２ Ｔｈｅ ｒｅａｃｔｉｖｉｔｙ
ｏｆ ｏｒｇａｎｉｃ ｃａｒｂｏｎ（ｋ）ｖｅｒｓｕｓ
ｔｉｍｅ（ｔ）［５５］
图３显示了用这一模式计算得到的Ｔ
ＯＣ降解速率常数ｋ与８－Ｇ模式（将有机物分为８组拥有不同反应性物质的ｍｕｌｔｉ－Ｇ模式）
得出的ＴＯＣ降解速率常数ｋ
［５６］
。可以发现两者在降解时间ｔ大于１年的范围内有很好的一致性
［５５］
。
图３ Ｐｏｗｅｒ模式（实线）与８－Ｇ模式（
虚线）ｌｏｇｋ－ｌｏｇ
ｔ曲线比较［５５
］
Ｆｉｇ．３ Ｃｏｍｐ
ａｒｉｓｏｎ ｂｅｔｗｅｅｎ ｔｈｅ ｐｏｗｅｒ ｍｏｄｅｌ（ｓｏｌｉｄ ｌｉｎｅ）ａｎｄ ８－Ｇ ｍｏｄｅｌ（ｄａｓｈｅｄ
ｌｉｎｅ）［５５］
图４为以Ｃｈｅｓａｐｅａｋｅ Ｂａｙ的ＴＯＣ数据（ＴＯＣ数据引自文献［５７］）运用Ｇ模式、８－Ｇ模式与Ｐｏｗｅｒ模式以表层第一个数据点为基准进行模拟所得结果的比较
。
图４ 以表层输入为基准的Ｇ模式、８－Ｇ模式与Ｐｏｗｅｒ模式比较（ＴＯＣ数据引自文献［５７］）Ｆｉｇ．４ Ｔｈｅ ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ ａｍｏｎｇ
Ｇ ｍｏｄｅｌ，８－Ｇ ｍｏｄｅｌ ａｎｄ ｔｈｅ ｐ
ｏｗｅｒ ｍｏｄｅｌ由此图比较可看出，由于Ｇ模式假定反应速率
ｋ值不变，当有机物以初始ｋ值持续反应时，ＴＯＣ
浓度数值迅速降低到极低的值。而在８－Ｇ模式与Ｐｏｗｅｒ模式中，ｋ值随时间持续变化，所模拟出的浓度值及变化趋势较为接近，但与Ｇ模式的模拟结果差别较大。８－Ｇ模式与Ｐｏｗｅｒ模式模拟的结果与实测值的差异反映了输出生产力（ＴＯＣ）的变化。Ｐｏｗｅｒ模式在实际应用中取得了很好的效果，并且可以将其应用于单一类的有机物研究。Ｃａｎｕｅｌ等通过实验并结合前人数据获得了甾醇类和脂肪酸类有机质降解速率常数ｋ与沉积时间ｔ的函数关
系［
２４］
：甾醇类：ｌｏｇｋ＝－１．１２ｌｏｇ
ｔ－０．０６５（ｒ２
＝０．９５）（１０
）脂肪酸类：ｌｏｇｋ＝－０．９１４ｌｏｇ
ｔ－０．００２（ｒ２
＝０．８３）（１１
）Ｐｏｗｅｒ模式也被应用于陆地土壤有机质的研究
中，在土壤中，ｋ与ｔ的关系式变化为［５８］
：ｌｏｇｋ＝－１．６ｌｏｇ
ｔ＋０．４５０（１２）Ｂｏｔｔｒｅｌｌ在研究洞穴沉积物时发现其有机物含量变化落在了海洋沉积物与土壤沉积物曲线中间，十分接近土壤沉积物曲线，说明了有机质含量变化主要由有机物降解所导致。同时，碳稳定同位素
δ１３Ｃ数据（
有机物的１３
Ｃ同位素数据在不同深度上无６７１
中东都有哪些国家 第４期 蒋宇轩，等：海洋沉积有机物质的降解及其模式
明显变化）和Ｃ／Ｈ数据也证明了这一点［５９］。Ｒｕｉｚ－Ｆｅｒｎａ’ｎｄｅｚ等对墨西哥西北的库利亚坎河河口区沉积物使用Ｍｉｄｄｅｌｂｕｒｇ提出的ｌｏｇｋ＝－０．９５ｌｏｇｔ－０．８１公式进行了总有机碳的校正。所得到的浓度曲线与实测值有很大差距，证明样品中总有机碳浓度变化并非主要由降解所决定，而是由总有机碳的输入量变化所决定［６０］。
在实际应用中Ｐｏｗｅｒ模式也存在一定的不足。例如，在使用Ｐｏｗｅｒ模式来模拟降解曲线的过程中，首先需要知道在沉积物－水体界面上的有机质降解速率常数即初始降解速率常数，这一数据如果不能通过实验得到，则在一般情况下需要以沉积物表层的第１个和与之最近的第２个数据点作为基准，假定这两个数据点的有机质输入量相同，将这两个点的有机质含量和由２１０Ｐｂ定年或１４Ｃ定年数据所得到的降解时间ｔ１数据代入下式求解出ａ值［５５］：Ｇｔ１＝Ｇｔ０ｅｘｐ３．２（ａ０．０５－（ａ＋ｔ１）０．０５）（１３）（１３）式中Ｇｔ
０
为表层第１个点的有机质含量，Ｇｔ１为表层第２个点的有机质含量，ｔ１为两个数据点的定年时间差，ａ即为表层沉积物的初始降解速率ｋ０在Ｐｏｗｅｒ模式曲线上所对应的时间数据。初始降解速率ｋ０与ａ关系式［５５］：
员工福利发什么
ｋ０＝０．１６ａ－０．９５（１４）则在沉积物样本中，任一个数据点的降解速率ｋ可由下式求出［５５］：
破冰行动马雯结局ｋ＝０．１６（ａ＋ｔ）－０．９５（１５）（１５）式中ｔ为任一点的定年数据与表层定年数据所得的时间差。
然而，在很多情况下表层两个数据点的有机质输入量相同这一假定很可能并不成立，这就给Ｐｏｗ－ｅｒ模式的使用带来了误差。并且在不同的海洋环境中，降解速率的变化也可能与（９）式中ｌｏｇｋ与ｌｏｇｔ的曲线有差距，其斜率和节距可能需要根据具体情况而调整。
３ 降解研究的展望
在现行的降解模式及其研究中，最常用的手段是在实验室条件下进行条件限定的培养实验，这一实验方法使得人们对一些影响降解的因素估计不足（例如海底极高的压力和沉积物混合作用的影响），并且对于不同因素间的相互作用也估计不足。由于海洋是一个极为复杂的系统，不同环境因素下降解进行的过程有很大差距，使得人们对于降解模式的数学计算误差较大，这些不足都需要在以后的研究中进行解决。
松木沙发在改进现有降解模式方面，可以把有氧分解和无氧分解分开考虑，这两个分解方式无论从速率、机理
和过程上都有极大的差别，通过氧气暴露时间这一参数，将降解分为有氧和无氧两个部分，用降解速率常数ｋ分别对于这两个时间段进行考察。在改进Ｐｏｗｅｒ模式中，我们可能需要将不同海洋环境的Ｐｏｗｅｒ模式ｌｏｇｋ－ｌｏｇｔ曲线的斜率和节距进行调整，来减少误差。在某些情况下可以将ｍｕｌｔｉ－Ｇ模式与Ｐｏｗｅｒ模式联合使用，利用ｍｕｌｔｉ－Ｇ模式中将拥有不同反应性的有机物分级和Ｐｏｗｅｒ模式中降解速率ｋ随时间ｔ变化，这两个合理性结合来提高定量计算的准确性。
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ｕ－
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